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論文鏈接:
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0169433218310547?via%3Dihub
直接甲醇燃料電池的工作原理是在氧化還原反應(yīng)過程中,陽極的甲醇在催化劑的作用下失去電子,通過外電路到陰極,同時(shí)氫離子通過電解質(zhì)膜從陽極轉(zhuǎn)移到陰極,然后陰極的氧氣被催化還原得到電子從而形成電流回路,提供電能。其中催化劑對(duì)陽極的甲醇氧化反應(yīng)至關(guān)重要,近年來相關(guān)研究越來越深入,主要從提高貴金屬催化劑的利用率、修飾載體和制備合金催化劑以提高抗中毒能力等方面入手。
鉑(Pt)作為性能優(yōu)異的貴金屬催化劑一直受到研究者們的關(guān)注,其中負(fù)載鉑納米顆粒的載體往往對(duì)最終的催化性能有較大的影響。氧化石墨烯常常被用于貴金屬的載體,然而直接用氧化石墨烯做載體,電化學(xué)性能測(cè)試并不能達(dá)到理想效果。
研究人員將氧化石墨烯(GO)與碳納米管(CNTs)自組裝后形成一種三維結(jié)構(gòu),然后負(fù)載鉑,并通過氫等離子放電可以得到具有較大比表面積的鉑基三維石墨烯-碳納米管催化劑(Pt/GNTs),具有優(yōu)異的甲醇氧化催化性能。該技術(shù)路線綜合GO與CNTs各自的優(yōu)點(diǎn)通過自組裝的方式形成三維復(fù)合結(jié)構(gòu),增大了比表面積,更有利于鉑納米顆粒的分布(圖1)。
圖1 (a-b) Pt/CNTs的TEM圖;
(c-e) Pt/GNTs的TEM圖;
(f) Pt/rGO的TEM圖
隨后,科研人員在實(shí)驗(yàn)中制備了一系列不同GO與CNTs質(zhì)量比(GO:CNTs=0:1,1:6,1:4,1:2,1:1,2:1,4:1,6:1和1:0)的催化劑,結(jié)果發(fā)現(xiàn)GO:CNTs=1:2時(shí)對(duì)甲醇的催化性能最好,電流密度高達(dá)691.1mA/mg,這個(gè)數(shù)值較商用鉑碳催化劑性能提升了87.7%,并優(yōu)于大部分已報(bào)道的其他催化劑,經(jīng)過3600s的CA測(cè)試之后仍然保持較高的電流密度(圖2)。
圖2 Pt/GNTs和商用Pt/C的(a)i-t曲線和(b)CV曲線
該結(jié)果與載體的結(jié)構(gòu)性能有很大關(guān)系,詳細(xì)分析見原文。該研究對(duì)制備高效的甲醇氧化反應(yīng)催化劑有重要意義,對(duì)三維石墨烯載體的制備也提供了一種嶄新的思路。